Делящиеся материалы. Тема 5

Тема 5. Делящиеся материалы
Реакции взаимодействия нейтронов с ураном и другими актиноидами
1) 90Th232(торий)+0n1(тепл.)= 90Th233→91Ра233(протактиний) →92U233 (уран; этот изотоп способен делиться на тепловых нейтронах, т.е. превращается в топливо).
2) 92U235 - способен делиться на тепловых нейтронах (много вариантов).
3) 92U238 - способен делиться на быстрых нейтронах (много вариантов).
4) 92U238 +0n1(тепл.)= 92U239 →93Np239 (нептуний)→94Pu239(плутоний).
94Pu239+ 0n1(тепл.)→ 94Pu240 (способен делиться на быстрых нейтронах).
94Pu240+ 0n1(тепл.)→ 94Pu241 (способен делиться на тепловых нейтронах).

Тема 5. Делящиеся материалы
Физические свойства урана

Тема 5. Делящиеся материалы
5.2. Радиационный рост урана
Под действием облучения происходит изменение формы и размеров изделий из урана. Удлинение вдоль оси [010] и сокращение вдоль [100] (вдоль [001] размеры не изменяются).
Причина – образование радиационных дефектов типа каскадов смещения. Существует несколько теорий. Термомеханическая (анизотропия пластических свойств). Теория Коттрелла (анизотропия коэффициентов расширения ). Диффузионная теория (анизотропия диффузии вакансий) и др.
Для твэлов – нежелательное явление.
5.3. Радиационное распухание (свеллинг)
Механизм распухания – накопление газообразных продуктов деления (в основном гелия) с последующим объединением их в непрерывно растущие (пока есть нестабильные ядра, подверженные альфа-распаду) микропоры.
Механизм роста микропор – коалесценция, т.е. их объединение благодаря миграции. Существование крупных микропор термодинамически более оправдано.

Тема 5. Делящиеся материалы
Примеры ранней (слева) и поздней (справа) стадий развития зернограничной пористости. На рисунке слева свеллинг равен 0,15%, справа - 5%.
На рисунке справа видны каналы вдоль поверхности зерен, сформированные пузырями в результате коалесценции, и приводящие к образованию открытой пористости.
Образование туннелей на поверхности зёрен после высокотемпературного отжига
Образец UO2 до и после высокотемпературного (1410 С, 5 часов) отжига. Видны отдельные зёрна

Тема 5. Делящиеся материалы
Радиационный наклёп = пластическая деформация зёрен в результате образования в них большого количества радиационных дефектов.
Радиационная ползучесть урана (т.н. сверхползучесть) – важное свойство при его облучении. В результате этого процесса уран медленно деформируется. При облучении нейтронами ползучесть возрастает в сотни раз.
Увеличение ползучести U (урана) в результате облучения нейтронами наблюдается при нагрузке ~ 0,02 МПа (!). При этом характерная скорость ее составляет примерно 1х10-5 % /час. Считается, что ползучесть является следствием радиационного роста (из-за образования дефектов и движения атомов в каскадах смещения и вблизи них).
Ускоренная ползучесть при облучении может вызвать деформацию твэла в активной зоне и привести к аварии аппарата.

Тема 5. Делящиеся материалы
5.5. Сплавы урана
Уран в чистом виде не обладает хорошими механическими характеристиками. Поэтому используется в основном в низкотемпературных реакторах-бридерах с малым выгоранием. Повышение устойчивости металлического ядерного горючего к воздействию факторов активной зоны может быть достигнуто применением сплавов урана.
Требования к сплавам урана:
– легирующие элементы должны иметь минимальное сечение поглощения нейтронов;
– сплавы должны сохранять размеры, форму, обладать высокой прочностью и пластичностью;
– должны быть совместимы с оболочкой твэла; недопустимо их диффузное взаимодействие;
– обладать высокой коррозионной и эрозионной стойкостью в потоке теплоносителя.
Основное преимущество сплавов U по сравнению с керамическим топливом (оксиды, нитриды урана и т.д.) состоит в том, что они обладают значительно более высоким коэффициентом теплопроводности.

Тема 5. Делящиеся материалы
Уран имеет 3 модификации:
– α-фаза (низкотемпературная, до 940°К, ромбическая решетка);
– β-фаза (940–1048°К, тетрагональная);
– γ-фаза (более 1048°К, ОЦК).
Основные различия в фазовых состояниях состоят в параметрах решётки.
Наиболее распространенные сплавы урана
Их можно разделить на 2 группы:
со структурой α-фазы;
со структурой γ-фазы.
Основное требование – фаза должна существовать в широком интервале температур). Первая группа используется в низкотемпературных реакторах на тепловых нейтронах ( в них мало легирующих добавок, малое обогащение по U235).
Вторая группа – для реакторов с более высоким обогащением по U235. В ней содержание добавок больше. Соответственно, требуется более высокое обогащение.

Тема 5. Делящиеся материалы
Сплавы урана с железом
Если α-модификация, то содержание железа составляет 0,01–0,1% (структура твэла становится мелкозернистой).
Если β-, то 0,5%. Для γ-модификации – 1,8%. Т.е. содержание железа зависит от температуры, при которой будет работать твэл.

Тема 5. Делящиеся материалы
Сплавы с алюминием
Al в α-фазе нерастворим.
В β-фазе – 0,18 %, в γ-фазе 0,6 %. Твэл может иметь включения интерметаллидов типа UAl2.
Сплавы с кремнием
В α-фазе кремний не растворяется.
В β- и γ-фазах соответственно до 2,58 и 3,75 %. Повышение содержания кремния немного снижает температуру β – γ перехода.
Фаза U3Si содержит 3,75 % кремния. Имеет большой практический интерес. Имеет большой предел текучести (400-700 МПа).
Сплавы с хромом
Содержание хрома составляет 1,5 –4,5% (атомных). Повышается прочность.

Тема 5. Делящиеся материалы
Сплавы с молибденом
Содержание Мо – 1-3%. Предел прочности – 1300 МПа, предел текучести – 900 МПа. Радиационная стойкость сплавов возрастает по мере увеличения содержания Мо. Хорошо сопротивляется свеллингу. Высокая коррозионная стойкость.
Сплавы с цирконием
Zr хорошо растворяется в U. Малое сечение поглощения тепловых нейтронов (0,185 бн). Хорошо фиксирует высокотемпературную (γ) фазу.
Фоссиум
Пирометаллургическая обработка отработанного топлива хорошо очищает от легколетучих продуктов деления. Но часть продуктов не удаляется (Мо – 3,4 %; Ru – 2,6 %; Tc, Rh. Pd – 0,3 – 0,9 %). Фоссиум (Fs) – обобщенное название этих продуктов. Его добавляют в топливо (U). Fs фиксирует γ-фазу урана. Перспективным считается горючее типа U – Pu – Fs.

Тема 5. Делящиеся материалы
5.6. Совместимость урана с оболочкой. Коррозия урана
Алюминий (оболочка): взаимодействует с ураном; образует интерметаллиды; при больших флюенсах оболочка способна разрушиться; для предотвращения используются промежуточные слои.
Цирконий: в целом хорошо совместим с нелегированным ураном, особенно если цирконий легирован ниобием на уровне 1-10%.
Сталь типа 12Х18Н10Т: хорошо совместима; образует слой урансодержащих интерметаллидов толщиной 0,04 мм в год при температуре 773 К. При температуре 973 К толщина этого слоя составляет 0,3-0,5 мм. в год.